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发布日期:2023-11-22 10:25  点击次数:80

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通信作家:王定胜副阐发注解

通信单元:清华大学

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202303185

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具有单原子Fe-N4构型的Fe-N-C催化剂倡导出优异的氧收复响应(ORR)活性,关联词质子交换膜燃料电板(PEMFCs)的固有活性有限,历久性不睬念念,严重制约了其本体欺诈。基于此,清华大学王定胜副阐发注解(通信作家)等东说念主报说念了一种“预敛迹”战术,将[Co4(mbm)4Cl4(CH4OH)4](bm=1H-苯并[d]米唑-2-甲基醇酸酯和mbm=1-Mebm)分子簇(MCs)和Fe(acac)3差异动作Co4和Fe1金属前体,皇冠滚球落幕了钴金属原子簇(Co4 ACs)修饰的Fe-N4 SACs共嵌在N掺杂碳基体(Co4/Fe1@NC)上。mbm的螯合有机配体与Co4金属中心倡导出很强的螯配合用,可灵验地辞谢Co立地漫衍体的变成和后续热解经过中Co4 ACs采集成大纳米颗粒。

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著述重心

1、所制备的Co4/Fe1@NC催化剂在0.5 M H2SO4中倡导出0.835 V的半波电位(E1/2),比Fe1@NC(0.785 V)、商用Pt/C(0.814 V)和很多其他PGM-free催化剂更高。通过密度泛函表面(DFT)缱绻发现,在Fe-N4位点周围构建相邻Co4 ACs结构的优点,由于Fe-N4位点的d轨说念电子结构的调制,极大镌汰了ORR的热力学势垒。

2、Co4/Fe1@NC催化剂具有优异的H2-O2燃料电板性能,峰值功率密度为840 mW/cm2,在PEMFCs中具有绝顶庞杂的欺诈长进。实践和表面效果齐诠释,Fe4 ACs的引入也能普及Fe-N4的ORR活性,促进ORR能源学经过,但Fe4/Fe1@NC体系的ORR性能不如Co4/Fe1@NC体系。

图文展示

图1. Co4/Fe1@NC的合成暗示图

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图2. Co4/Fe1@NC的形容和要素表征

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图3. Co4/Fe1@NC的结构表征

图4. Co4/Fe1@NC的半电板和H2-O2 PEMFCs性能

图5.机理盘问

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